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資源化學教育部重點實驗室在Nature Communications發布最新成果

發布者:新聞中心發布時間:2019-04-15瀏覽次數:10



資源化學教育部重點實驗室李和興、張蝶青團隊通過“微波超熱點”實現類葉綠體仿生光催化劑助攻光生載流子高效分離,此項成果近日以獨立單位在線發表于國際期刊Nature Communications,論文題為“A chloroplast structured photocatalyst enabled by microwave synthesis”。  


團隊受光合作用啟發,如圖所示,葉綠體基粒吸收太陽能產生電子,基質片層作為傳輸通道轉移電子,二者形成的非連續串聯結構實現了二氧化碳到有機物的轉化。利用微波超熱點技術,團隊成員發展了一種普適性制備一類具有非連續串聯結構的碳納米管/半導體納米復合材料。碳納米管作為微波吸收天線在其表面產生超熱點,誘發不同有機/無機前驅體在其表面原位成核、生長。以氧化鈦/碳納米管為例,氧化鈦作為吸收太陽能的中心,碳管作為電子轉移中心,文章研究了其類葉綠體仿生結構的形貌及其生長過程、碳管表面限域超熱點的形成及吸波放熱性能、金屬離子在碳管表面的定位吸附機制、碳管表面含氧官能團對吸微波生熱作用的影響,討論了微波天線作用誘導超熱點對復合材料的形成機理,此復合材料在光催化污染物氧化去除反應中顯示了高活性、高選擇性及穩定性。  

與2015年提出的微波在納米金屬上產生超熱表面作用不同的是,該研究首次提出微波在碳納米管上的限域超熱點作用。大多數天然材料,由于其獨特的微觀結構和不同組分的協同效應,顯示出驚人的性能。例如,葉綠體具有復雜的微結構,其中不同組分相互協同,使其成為光合作用的關鍵。從葉綠體結構中獲得靈感,采用碳納米管作為氣固界面的微波吸收天線,合成了類葉綠體結構的碳納米管非連續串聯二氧化鈦復合材料。由于串聯結構中存在Ti-O-C等鍵合作用,TiO2上激發出的電子會高效轉移到CNT上,并通過CNT 三維導電網絡繼續傳遞,實現氧化和還原反應的分離,并顯示出高效去除一氧化氮污染物的活性、選擇性和穩定性。通過對不同結構樣品的對比,團隊發現,類葉綠體的非連續串聯結構催化材料優異催化性能的關鍵、在于構筑了雙電子通道,即TiO2與CNT間的肖特基接觸促進定向的電子傳輸以及CNT導電網絡間的歐姆接觸實現平衡電荷轉移。

微波天線合成策略有望制備具有新穎仿生結構的高效催化劑,論文中此類高效光催化劑可應用于電廠尾氣控制,環境污染氣體控制等方面。由于其前驅物可調,強吸微波材料與二元/三元復合材料的合成也將有利于能源、醫學等先進材料的開發,對于仿生學、光化學以及催化劑設計具有重大意義。

論文第一作者為肖舒寧(圖1后排 左2),通訊作者為張蝶青教授(圖1前排 右2)、李和興教授(圖2)。

圖1

 

 

圖2

  

(供稿、攝影:化學與材料科學學院)

  

論文原文網址:https://www.nature.com/articles/s41467-019-09509-y


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